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関口-池浦 広美*; 関口 哲弘; 田中 健一郎*
Physical Review B, 53(19), p.12655 - 12658, 1996/05
被引用回数:28 パーセンタイル:79.44(Materials Science, Multidisciplinary)Si(100)上に化学吸着した重水素置換したギ酸からの光刺激イオン脱離反応について結合を選択したC 1s電子励起によって研究を行った。各イオン収量は励起エネルギーに強く依存し、特定の反結合性軌道への励起によって選択された結合が切れ、それによりイオン収量が増大することを見い出した。結果は吸着系での内殻イオン脱離に対して提出された2ホール1電子反応機構の妥当性を示した。更に(C-D)/3S Rydberg混合励起状態に相当する共鳴ピークで、Dピークは(C-D)価電性励起に、CDピークはRydberg性励起に分離されることが見出された。また、INDO/CI分子軌道法による励起電子状態理論との比較を行い脱離機構を考案した。
池浦 広美*; 関口 哲弘; 田中 健一郎*
Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 80, p.121 - 124, 1996/00
被引用回数:4 パーセンタイル:26.09(Spectroscopy)高分解能放射光源による状態を選別した内殻励起を行い、X線吸収端微細構造領域における軟X線光化学反応を調べた。Si(100)上に化学吸着させたDCOO分子から内殻励起により脱離するイオン・フラグメント種をパルス放射光を利用した飛行時間質量分析法により検出及び同定を行うことに成功した。C 1s内殻励起によりD、CDO、O、CDなどのイオン種がかなりの信号量で観測された。更に、各イオン生成物分布の励起エネルギー依存性を測定した結果、各イオン種の脱離確率が初期励起にかなり依存することが見出された。特にD収量とCDO収量がそれぞれ(C-D)と(C-O)共鳴励起で選択的かつ顕著に増加した。この結果は空軌道の反結合性が脱離に寄与していることを示している。
関口 哲弘; 池浦 広美*; 田中 健一郎*; 小尾 欣一*
Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 80, p.65 - 68, 1996/00
被引用回数:4 パーセンタイル:26.09(Spectroscopy)HO/Si(100)吸着系のO 1s内殻励起光刺激脱離をパルス放射光を用いたTOF法により調べた。脱離機構を調べるために脱離HおよびOイオンの運動エネルギー分布の励起エネルギー依存性を測定した。Hイオンでは分布は近似的に3成分の和で表わされる。励起エネルギー依存性から、各成分は、それぞれ低エネルギー側から(1)Si-L殻イオン化、(2)O-K殻イオン化、(3)O 1s共鳴とO 1s、3a、シェイク・オフ過程の重なり、に相当すると考えられた。O 1s共鳴では、最高運動エネルギー成分のH脱離には(O-H)軌道の反結合性が寄与していると考えられる。Oイオンの分布は3成分解析された。第2成分はO 1s、3a、シェイクオフ過程に相当し、最高運動エネルギー成分はO 1s、2a、シェイクオフ過程に相当する。2a軌道はSi-O-H全体の強い結合性軌道である。そのため、そこにホールを空けるとSi-O結合間に大きな反発力を生じ、高い運動エネルギーのOが脱離する。
関口 哲弘; 関口 広美*; 小尾 欣一*; 田中 健一郎*
Photon Factory Activity Report, (14), P. 257, 1996/00
本報告書は高エネルギー研究機構・放射光実験施設において研究課題番号94G-360に基づいて行われた研究の活動内容を報告したものである。本研究課題においては主に光イオン・光イオン・コインシデンス分光法を駆使して吸着分子の多価イオン化状態からの分解及び脱離反応の機構を調べた。ここでは特に吸着ギ酸分子(DCOO-)のイオン脱離について記載した。C-DとO-Dのイオン対生成収量の励起エネルギー依存性を測定した結果、C-Dは炭素内殻励起で生じ、O-Dは酸素内殻励起で生じるという結果が得られた。また、これまでのいくつかの測定結果から、イオン対はいつも初期内殻励起された原子の脱離イオン種ともう一方の脱離イオン種との対として生じるという規則があることが見出された。これらのことは脱離が起こる時間内においてオージェ過程により生成した正孔が初期励起された原子近傍にかなり局在していることを示した。